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我校工程研究院辛志峰副教授在国际权威期刊发表二氧化碳还原的最新研究成果

发布时间:2023-05-09   文章来源:工程研究院   浏览:

近日,我校工程研究院辛志峰副教授在国际权威期刊《Advanced Science》上发表二氧化碳还原(CO2RR)电催化最新研究成果。《Advanced Science》由Wiley出版社出版,为中科院一区Top期刊,2022年影响因子17.521。我校为论文第一完成单位,辛志峰副教授为论文第一作者和通讯作者,华南师范大学陈宜法教授为共同通讯作者。

(材料的结构设计及其在光辅助电催化CO2RR中的应用示意图)

随着二氧化碳排放造成的环境问题日益严重,如何解决二氧化碳排放对人类的影响已经得到了越来越多的重视。在众多二氧化碳转化技术中,通过电催化将CO2还原为高价值的化学品或燃料是具有应用前景的技术之一。而金属有机框架(MOFs)具有可调控的孔隙率、较大的比表面积、丰富的活性位点使得它可以成为电催化CO2RR的理想平台,然而较差的电子传递效率限制了MOFs材料在CO2电还原催化领域中的应用。如何增强MOFs材料在催化过程中的电子传递效率是提高CO2电还原催化性能的关键问题。本研究通过六甲基次胺(HMTA)修饰卟啉基MOF材料提高CO2RR催化过程中的电子传递效率进而提高电催化性能。

(材料在光辅助下和在黑暗条件下二氧化碳电还原催化性能的对比)


(催化机理研究和理论计算)

研究表明将富氮助剂(HMTA)引入到卟啉基MOF材料的孔道中,增强了催化中心与CO2分子的相互作用。改性后的HMTA@MOF-545-Co对CO2的吸附焓和CO2电还原的催化效率均提高了2倍左右(FECO> 99%),阻抗值大大降低。在可见光照射下HMTA@MOF-545-Co显示了更优越的电催化性能(FECO≈100%,-0.7 V),FECO值并在宽电位范围(-0.7 V ~ -1.1 V)内达到90%以上,表现出较高CO生成速率(5.11 mol m-2h-1,-1.1 V)和高能量利用效率 (70%,-0.7 V),这些参数超过了大多数优异的电催化剂。HMTA的定向配位可以促进催化位点对CO2的吸附/活化和电子转移,从而大大降低了决速步的能垒,将会促进多孔晶态材料在高效电催化CO2RR领域的发展。

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202301261.

(撰稿:申克静 审核:王璐 徐新卫 张苒 杜飞)

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